超越能斯特-爱因斯坦极限加速计算离子-离子相关电导率的非平衡分子动力学

佐佐木龙马、高波、Hitosugi太郎和Tateyama Yoshitaka

npj计算材料第9卷，文章编号：48（2023）引用本文



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摘要

具有高离子电导率的凝聚物在诸如固态电池之类的各种固体器件中是至关重要的。传导的特征在于与高载流子密度相关的协同离子运动。然而，计算相关离子电导率的高成本迫使几乎所有从头算分子动力学（MD）都依赖于能斯特-爱因斯坦稀溶液近似，而忽略了互相关效应。在这里，我们开发了一种化学色扩散非平衡MD（CCD-NEMD）方法，该方法能够用比传统MD更少的采样步骤来计算相关电导率。该CCD-NE马德被证明能够很好地评估代表性固体电解质体Li10GeP2S12和Li7La3Zr2O12中的电导率。我们还将CCD-NEMD应用于Li7La3Zr2O12的晶界，并证明了其在计算界面局部电导率方面的适用性，这对研究晶界和复合电解质至关重要。CCD-NEMD可以进一步准确地理解具有离子相关性的离子，并促进固体器件的发展。



介绍

了解固体电解质（SE）中的离子传输现象对于提高各种固体器件的性能至关重要，例如全固态电池、固体氧化物燃料电池和传感器1。特别是，锂离子全固态电池由于其安全性问题，作为下一代电池受到了相当大的关注。找到具有高离子电导率的SE对于进一步改进至关重要，并且需要原子模拟来实现材料设计中离子电导率的准确快速估计。